ペロブスカイト量子ドット/トリプルのハロゲン化メチルアンモニウム塩界面修飾

Scientific Reports volume 13、記事番号: 5387 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

ペロブスカイト太陽電池 (PeSC) は、優れた電力変換効率 (PCE) と低コストのため、新しい光起電力デバイスとして導入されています。 しかし、ペロブスカイト膜自体の限界により欠陥の存在は避けられず、ペロブスカイト太陽電池のキャリアの数と移動度に重大な影響を与えるため、PeSCの効率と安定性の向上が制限されていました。 ペロブスカイト太陽電池の安定性を向上させるための界面不動態化は重要かつ効果的な戦略です。 ここでは、ハロゲン化メチルアンモニウム塩 (MAX、X = Cl、Br、I) を使用して、ペロブスカイト量子ドット (PeQD)/トリプルカチオン ペロブスカイト膜の界面または界面付近の欠陥を効果的に不動態化します。 MAIパッシベーション層は、PeQD/三重陽イオンPeSCの開路電圧を63mV増加させ、最大1.04Vまで高め、24.6mAcm-2という高い短絡電流密度と20.4%のPCEを実現し、大幅な抑制を実証しました。界面再結合のこと。

有機無機ハロゲン化物ペロブスカイト材料は、高い消衰係数、高いキャリア移動度、ミクロンスケールのキャリア拡散長など、多くの優れた材料特性を備えているためです1、2、3、4、5。 ペロブスカイト太陽電池 (PeSC) は、過去 10 年間に科学研究コミュニティで広範な注目を集めており、非常に有望な光起電力材料であると考えられています 6,7。 電力変換効率 (PCE) も、わずか数年で 3.8 から 25.7% に上昇しました8。 しかし、ペロブスカイト材料の調製温度が低く、結晶化プロセスの制御が難しいため、最終的なペロブスカイト膜の表面と粒界に、配位していない Pb2+ やヨウ素空孔を含む多数の欠陥が容易に発生しました9,10。これらの欠陥は多くの場合、非放射性再結合やキャリアのイオン移動を引き起こし、それによって PeSC の PCE と長期安定性が低下します 11。

現在、添加剤工学 12 と界面工学 13 が、不動態化ペロブスカイト膜の欠陥を減らすための主要な方法となっています。 特に、添加剤エンジニアリングは、前駆体溶液に不動態化物質を導入することにより、結晶化プロセスを制御し、欠陥を不動態化することができ、操作が簡単で効果が顕著であるという利点があります。 欠陥不動態化を実現する過程において、不動態化剤分子の官能基は非常に重要でした。 カルボニル基 14、アミノ基 15、カルボキシル基 16、およびヨウ化フェネチルアンモニウム 17 は、不飽和ダングリングボンドとの配位結合を形成することで欠陥を不動態化し、それによりキャリア寿命を延長し、デバイス性能パラメータを向上させます。 現在までに、異なる官能基を持つさまざまな分子が不動態化剤としてペロブスカイト前駆体に導入されてきました。 例えば、Wang et al.18 は、ペロブスカイト前駆体にカフェインを導入し、カフェインの C = O と Pb2+ の間の強い相互作用を利用して核生成活性化エネルギーを増加させ、それによってペロブスカイトの核生成速度を遅らせ、ペロブスカイトの品質を向上させ、最終的なデバイスでは 20.25 を達成しました。 %PCE。 Chen ら 19 は、両側にカルボキシル基とチオフェン基を持つ、π 共役でアルコール可溶性の小分子、すなわち 2,5-ジ(チオフェン-2-イル)テレフタル酸 (DTA) を合成し、それをアンモニウム塩前駆体に付加しました。ペロブスカイト膜を調製するには、その電子豊富なカルボキシル基を使用して、ペロブスカイト膜内で配位していない Pb2+ とルイス酸塩基付加物を形成し、粒界と表面欠陥を不動態化し、最終的にデバイスの電圧損失を 0.38 V に低減します。これらの不動態化剤分子は報告されていますが、ペロブスカイト膜の欠陥に対する明らかな不動態化効果が示されていますが、複雑な分子構造や困難な合成などの問題もありました。 さらに、一部の表面不動態化剤は、ペロブスカイト膜の表面処理に使用する場合、環境に有害なベンゼン物質を溶媒として使用する必要があり、環境保護や人間の健康に良くありませんでした20。 したがって、高品質のペロブスカイト膜や高性能の PeSC を調製するために、ペロブスカイトに導入する添加剤として、単純な構造と環境に優しい新規不動態化剤を見つけることは依然として非常に重要です。 この研究では、ペロブスカイト量子ドット (PeQD) 膜と Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 (CsFAMA) トリプルカチオン ペロブスカイト膜の間の界面を修飾する、ペロブスカイト表面欠陥の解決に効果的な不動態化剤、つまりハロゲン化メチルアンモニウム塩について報告しています。ペロブスカイトの欠陥を減らす。 さらに、トリプルカチオンペロブスカイト膜の下層に PeQDs 膜を使用すると、光利用率、開放電圧 (Voc)、短絡電流密度 (Jsc) が向上し、PeQD/トリプルカチオンの性能が向上します。カチオン PeSC のパフォーマンス。